Eduard Raimund Baierlein wurde am 29. April 1819 in Zirke (heute Sieroskewize) bei Posen im heutigen Polen als Eduard von Valseck geboren. Bis zu seinem 21. Lebensjahr war er katholisch. Weil er konvertierte, wandte sich seine Familie von ihm ab und untersagte ihm die weitere Nutzung des Familiennamens.

1843 trat er in das Dresdner Missionsseminar ein. Er wurde am 3. September 1846 nach Ostindien abgeordnet, konnte wegen einer Erkrankung aber nicht abreisen und wurde dann im April 1847 nach Frankenmuth in Michigan in Nordamerika zu den Chippewa-Indianern gesandt. Er lernte ihre Sprache, übersetzte zahlreiche Luthertexte, darunter einen 47-seitigen Katechismus, und schrieb ein Bibel-Lesebuch.

Im Frühjahr 1848 gründete er am Fluss Pine die Station Bethanien. Er und seine Frau lebten in einem Wigwam, aßen indianische Speisen und teilten ihre Vorräte. Er unterrichtete die Indianer in Lesen und Schreiben, erwartete aber nicht, dass sie seine europäischen Einstellungen übernahmen.

Gesundheitsbedingt musste er Amerika nach fünfeinhalb Jahren erfolgreicher Arbeit wieder verlassen.

1852 ging Baierlein nach Südindien. 1854 wurde er in Sadras stationiert, wo er eine Kirche baute. Sie wurde am 30. Juli 1855 eingeweiht. Zwei Jahre später zog er weiter nach Cuddalore. 1872 eröffnete er eine neue Station in Bangalore.

Im Dezember 1878 konnte Baierlein auf eine 25-jährige Amtszeit in Indien zurückblicken. 1887 wurde er nach 40-jährigem Missionsdienst emeritiert. Er starb am 12. Oktober 1901 im französischen Clarens-Montreux.